Von herausragender Bedeutung etwa sind die Arbeiten von Augusto und Giovanni Giacometti, Max Bill, Fritz Glarner, Varlin, Urs Lüthi, Fischli/Weiss oder Pipilotti Rist, die sich heute in der Kunstsammlung befinden. Der Stadtrat hat über die Jahrzehnte günstige Gelegenheiten wahrgenommen, Werke von wichtigen zeitgenössischen Schweizer Kunstschaffenden anzukaufen oder die Sammlung mit bedeutender historischer Kunst zu erweitern. So ist die Stadt Zürich heute beispielsweise auch im Besitz von Werken von Ferdinand Hodler, Cuno Amiet, Johann Heinrich Füssli, Samuel Hofmann oder LeCorbusier.

Von den 29 000 Kunstwerken sind rund ein Drittel Originalwerke wie Gemälde, Skulpturen oder Kunst-am-Bau-Werke. Zwei Drittel der Sammlung sind druckgrafische Blätter. Diese wurden in erste Linie als Raumschmuck für Büros, Spitäler, Schulen, soziale Einrichtungen und weitere städtische Institutionen erworben. Spitzenreiter bei den Originalgrafiken ist Franz Karl Opitz (1916-1998), der in der Sammlung mit 1108 Blättern vertreten ist.